南京大學物理學院王曉勇教授、肖敏教授課題組在單個鈣鈦礦CsPbI3納米晶的精細能級結構研究方面取得重要進展，相關成果以“Bright-Exciton Fine-Structure Splittings in Single Perovskite Nanocrystals”為題，發(fā)表在2017年7月11日的Phys. Rev. Lett. [119, 026401 (2017)]上。
單光子發(fā)射源在量子力學/光學的基本原理檢測和量子信息處理等方面具有重要的基礎和應用價值，從2000年至今大量的單光子發(fā)射源從人工合成的熒光材料中被發(fā)掘出來，其中包括外延生長自組織量子點、膠體納米晶、金剛石氮-空位色心、單壁碳納米管、Pr3+摻雜YAG晶體、SiC薄膜以及二維WSe2半導體等。
以能分辨出精細能級結構并測量其相干光學特性為標準，之前只有自組織量子點具有類原子的基本特征，而近紅外波長發(fā)射和復雜的制造工藝使得探測與調(diào)控其相干光學特性存在著低效率和高成本等方面的問題。盡管學術界對可見光波段發(fā)射的膠體金屬硫化物納米晶（例如CdSe）寄予了厚望，但是其熒光閃爍使得基于熒光強度測量的相干光學研究十分困難，其光譜漂移導致的譜線展寬縮短了退相干時間，而其暗激子發(fā)射干擾了對能級結構的精細標定。
半導體鈣鈦礦薄膜材料近年來在太陽能電池等光電器件領域取得了飛速的發(fā)展，而相應的低維納米晶結構也由膠體化學方法陸續(xù)合成得到。南京大學王曉勇教授、肖敏教授課題組于2015年首次報道了鈣鈦礦納米晶的單光子發(fā)射現(xiàn)象（ACS Nano, 2015, 9, 12410），于2016年進一步揭示了其暗激子發(fā)射、熒光閃爍和光譜漂移同時得到抑制的優(yōu)異光學特性（Nano Lett., 2016, 16, 6425）。這些優(yōu)異的光學特性，作為近20年來傳統(tǒng)CdSe納米晶研究工作中一直追求而無法接近的目標，表明了鈣鈦礦納米晶已經(jīng)完全可以將其超越而形成自身廣闊的發(fā)展空間。
近日，該課題組又在單個鈣鈦礦CsPbI3納米晶的精細能級結構研究方面取得重要進展，相關成果以“Bright-Exciton Fine-Structure Splittings in Single Perovskite Nanocrystals”為題，發(fā)表在Phys. Rev. Lett. [119, 026401 (2017)] 上。該論文的第一作者為南京大學物理學院2016級博士生尹春陽，第一通訊作者為王曉勇教授，共同通訊作者為張宇教授（吉林大學）和肖敏教授。
這一工作采用高精度單粒子光譜測量技術，在單個鈣鈦礦CsPbI3納米晶中觀察到中性單激子的雙峰劈裂發(fā)射光譜（圖a），并分辨出來自于帶電激子和多激子的復雜能級結構（圖b），從而揭示了該新型半導體納米結構中復雜而新奇的激子復合動力學過程。
（a）低功率下單個鈣鈦礦納米晶的中性單激子雙峰劈裂發(fā)射；（b）高功率下單個鈣鈦礦納米晶的中性單激子X、單電單激子X-、雙電單激子X2-、中性雙激子XX和單電雙激子XX-的熒光發(fā)射譜線。以上時間依賴熒光發(fā)射測量的實驗溫度為4 K。
鈣鈦礦納米晶中所展現(xiàn)的類原子精細能級結構表明其同時擁有了自組織量子點和膠體納米晶的雜化光電特性，從而彌補了這兩種重要半導體納米結構長期缺失的內(nèi)在關聯(lián)，Physical Review Letters審稿人高度評價了這項成果，稱其為“先驅(qū)性的工作（pioneering work）”并必將成為鈣鈦礦納米晶光特性研究這個新興學科領域中“必不可少的參考文獻（a binding reference）”。
鈣鈦礦納米晶中激子精細能級結構的發(fā)現(xiàn)不僅將膠體納米晶的潛在應用拓展到量子信息處理領域，而且為理解載流子的復合過程從而優(yōu)化鈣鈦礦薄膜材料在光電器件運行方面的指標提供了詳實的信息。
論文鏈接：
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.119.026401
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